基于單自旋順磁共振的譜線分辨率研究新成果

據(jù)悉，近日中科院微觀磁共振重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室提出并實(shí)驗(yàn)實(shí)現(xiàn)了一種基于金剛石氮-空位（NV）色心量子傳感器的高分辨順磁共振探測方法，獲得了千赫茲（kHz）譜線分辨率的單自旋順磁共振譜。其研究成果以“Kilohertz electron paramagnetic resonance spectroscopy of single nitrogen centers at zero magnetic field”為題，發(fā)表在《科學(xué)進(jìn)展》上[Science Advances 6:eaaz8244 (2020)]。

電子順磁共振譜學(xué)技術(shù)是當(dāng)代重要的物質(zhì)科學(xué)研究手段，常用來獲取分子的動力學(xué)、結(jié)構(gòu)等信息。該技術(shù)一個主要的發(fā)展方向是從盡可能少的樣品中獲取盡可能精que的信息，這需要同時提升空間分辨率和譜線分辨率。近幾十年來，得益于新的探測技術(shù)的出現(xiàn)，空間分辨率不斷提升，甚至實(shí)現(xiàn)了納米尺度下單個自旋的順磁共振檢測。然而受制于不可控的外界噪聲的干擾，其譜線分辨率卻停留在兆赫茲（MHz）量級，這阻礙了進(jìn)一步在單分子層面解析結(jié)構(gòu)、局域環(huán)境等信息。要想突破當(dāng)前的譜線分辨率限制，需尋求克服環(huán)境噪聲的新方法。

除了通過量子操控主動抑制噪聲，另一種更為直接有效的方式是讓被測自旋天然地對噪聲免疫。在特定磁場等條件下存在著一類特殊自旋態(tài)，這些自旋態(tài)能夠抵抗外界磁場噪聲的擾動，電子在這些自旋態(tài)之間躍遷產(chǎn)生的譜線就會窄化。這種物理現(xiàn)象廣泛存在于離子阱、核磁共振以及磷硅等體系中。之前有文獻(xiàn)報導(dǎo)，對于一類順磁性物質(zhì)，在零磁場下也存在這種現(xiàn)象。

但是傳統(tǒng)順磁共振技術(shù)的檢測靈敏度與磁場大小相關(guān)，零場下探測效率極低，限制了實(shí)際應(yīng)用。為此研究團(tuán)隊(duì)使用金剛石中NV色心單自旋量子傳感器（以下簡稱“金剛石量子傳感器”）進(jìn)行順磁共振檢測。之前該實(shí)驗(yàn)室的杜江峰研究團(tuán)隊(duì)的工作已經(jīng)證明金剛石量子傳感器具有單分子探測的能力[Fazhan Shi, et al., Science 345, 1135 (2015); Nature Methods 15, 697 (2018)]，并且其即使在零場下依然具有單自旋級別的檢測靈敏度[Fei Kong, et al., Nature Communications 9, 1563 (2018)]。

為了觀測到譜線窄化，實(shí)現(xiàn)高分辨率譜學(xué)探測，還需要消除金剛石量子傳感器自身帶來的譜線展寬。杜江峰等人受到核磁共振中關(guān)聯(lián)探測的啟發(fā)，設(shè)計了一種適用于零場的順磁共振關(guān)聯(lián)序列，抑制了金剛石量子傳感器的本征展寬。用此新方法，研究人員在實(shí)驗(yàn)中成功實(shí)現(xiàn)金剛石中單個氮原子電子自旋的窄化躍遷探測，相較之前通用的方法譜線分辨率提升了27倍，達(dá)到8.6 kHz，這是目前基于金剛石量子傳感器微觀順磁共振譜學(xué)的指標(biāo)。

傳統(tǒng)方法（上）和噪聲抵抗新方法（下）順磁共振譜的對比圖。對比可以看出譜線分辨率顯著提升，并且觀測到更加精細(xì)的耦合信息。

該實(shí)驗(yàn)結(jié)果證明了基于金剛石量子傳感器的順磁共振技術(shù)可以兼顧空間和譜線分辨率，同時這種測量手段沒有苛刻的環(huán)境條件（真空，低溫）限制，可在室溫大氣溶液等條件下工作，在生物應(yīng)用方面具有*的競爭優(yōu)勢。這種新型方法能夠應(yīng)用于單個生物分子的探測，得益于譜線分辨率的提升，可以更加精細(xì)地分析單分子的結(jié)構(gòu)信息、動力學(xué)變化以及局部環(huán)境特征等。

國儀量子公司發(fā)布的量子鉆石單自旋譜儀也可用于實(shí)現(xiàn)該基于金剛石氮-空位（NV）色心量子傳感器的高分辨順磁共振探測。量子鉆石單自旋譜儀是一臺基于NV色心的以自旋磁共振為原理的量子實(shí)驗(yàn)平臺，通過控制光、電、磁等基本物理量，實(shí)現(xiàn)對鉆石中氮?空位（NV色心）發(fā)光缺陷的自旋進(jìn)行量子操控與讀出，與傳統(tǒng)順磁共振、核磁共振相比，具有初態(tài)是量子純態(tài)，自旋量子相干時間長，量子操控能力強(qiáng)大，量子塌縮測量實(shí)驗(yàn)結(jié)果直觀等*優(yōu)勢。

量子鉆石單自旋譜儀在譜學(xué)分析和結(jié)構(gòu)解析等應(yīng)用中具有獨(dú)到優(yōu)勢，可實(shí)現(xiàn)單蛋白等單分子電子順磁共振，納米尺度核磁共振，活體細(xì)胞溫度、磁場、動作電位探測等。

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